Die Große Sterndolde ist in europäischen Gebirgen, von den Pyrenäen bis zu den Karpaten und in deutschen Mittelgebirgen zu finden. Ebenso wächst sie an Wald- und Schluchträndern, in Hochstaudenfluren und auf Wiesen. In einigen Bundesländern gilt die Astrantia major als gefährdete Wildpflanze.
Die Blüten der heimischen Sterndolde werden von Insekten besucht. Darunter Bienen, Fliegen und Schmetterlinge. Schmetterlinge benutzen die Astrantia major als Nahrungsquelle. Sie machen sich am Nektar und an den Blättern für Raupenfutter zu schaffen. Die Hauptbestäuber der Blüten sind Käfer.